I rapporti con l'Impero carolingio

Si rifiutò di garantire l'annullamento del matrimonio di Lotario II con Teutberga, di modo che potesse sposare l'amante Valdrada. Quando un concilio si pronunciò in favore dell'annullamento, Niccolò I dichiarò il concilio deposto, i suoi messaggeri scomunicati, e le sue decisioni nulle. Nonostante la pressione dei Carolingi, che strinsero d'assedio Roma, le sue decisioni restarono.

I rapporti con l'Impero bizantino

Durante il suo pontificato, le relazioni con l'Impero Bizantino si inasprirono a causa del suo sostegno al Patriarca Ignazio che era stato rimosso e sostituito dal laico Fozio come Patriarca di Costantinopoli. Al di là effettivamente del fatto che l'elezione di Fozio fosse contraria alle norme canoniche, il Papa voleva in sostanza ribadire che era a lui che spettava decidere tutte le questioni ecclesiastiche sia in occidente sia in oriente. Egli inviò dunque due emissari a Costantinopoli, questi tuttavia acconsentirono alla decisione di indire un concilio che decidesse della regolarità dell'elezione. Quando quest'assemblea approvò la nomina del patriarca Fozio, il Papa organizzò un nuovo sinodo in Laterano che dichiarò invece Fozio deposto.

Successivamente il contrasto con Bisanzio si accentuò ulteriormente, precisamente sulla questione bulgara. Infatti, il Regno bulgaro recentemente cristianizzato, non voleva soggiacere ecclesiasticamente al patriarca di Costantinopoli, ma voleva divenire una chiesa autocefala. I bulgari si rivolsero quindi al Papa che cercò di attirare la Bulgaria nell'orbita romana e, per un breve periodo, ci riuscì.

L'imperatore di Bisanzio Michele III si scagliò allora contro il Papa, contestando il primato papale, chiedendo la revoca del giudizio verso Fozio e attaccando la chiesa occidentale, accusandola di eresia per la formula del Credo relativa alla processione dello Spirito Santo dal Padre e dal Figlio (tema che sarà poi alla base del definitivo scisma fra cattolici e ortodossi del 1054).

Nel 867 un sinodo a Costantinopoli arrivò a scomunicare Papa Niccolo I.

Canonizzazione

La Chiesa Cattolica lo ha elevato alla gloria degli altari attribuendogli anche il titolo di Magno, per cui oggi è conosciuto come San Niccolò Magno.